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力學所在復雜流體中納米顆;罨S擴散研究中獲進展

發布時間:2020/9/27編輯:Ma Liang 人氣:2163

  【阿儀網 實驗室動態】納米顆粒在高聚物、生物粘液等復雜流體中的擴散運動有重要應用背景,被認為是藥物輸運的關鍵物理機制之一。高聚物等復雜流體具有微觀非均勻結構,導致納米顆粒擴散運動出現反常特征。以往研究認為,對于稀釋高聚物溶液(dilute polymer solution),納米顆粒的擴散主要受限于高聚物形成的網絡尺寸,當納米顆粒直徑小于網格尺寸時,發生穿透高聚物網絡的跳躍行為,稱為跳躍擴散(hopping diffusion)。該種長位移的跳躍行為,可能會在比較擁擠的微環境中發揮強化輸運作用;隨高聚物濃度上升,其溶液中網絡尺寸減小,F有理論認為在糾結高聚物溶液(entangled polymer solution)中納米顆粒的跳躍擴散不再發生。

  中國科學院力學研究所非線性力學國家重點實驗室微納流體力學課題組對該問題開展研究。研究人員通過調節高聚物濃度范圍,使實驗涵蓋稀釋溶液和糾結溶液。在前期工作中(Xue et al. Probing Non-Gaussianity in Confined Diffusion of Nanoparticles,J. Phys. Chem. Letters,2016,7:514),結合均方位移MSD和位移概率密度分布DPD,確認稀釋高聚物溶液中普通跳躍擴散的統計特征。針對糾結高聚物溶液中納米顆粒擴散運動的特征及其機理開展研究。研究發現,在高濃度狀態下,即使當糾結高聚物溶液網絡結構特征空間尺度(tube diameter dt)比納米顆粒尺度小時,納米顆粒運動仍會出現間歇性的大位移(圖1a),導致DPD的肥尾分布(圖1b,肥尾部分代表更高概率觀測到大位移)。由于納米顆粒尺度較大(d>dt),普通的跳躍擴散無法解釋此現象,研究人員認為納米顆粒要發生活化以克服周圍網絡結構的束縛,此機制稱為活化跳躍(activated hopping)。與稀釋溶液中大位移跳躍現象比較穩定出現不同,若使用非高斯系數a表示肥尾程度的大小,糾結溶液中大位移跳躍僅發生在微觀網絡馳豫時間te和宏觀溶液馳豫時間trep之間(圖1c,a越大表示肥尾程度越高)。通過測量,研究人員描述活化跳躍發生的特征時間thop,建立無量綱標度率thop/te~exp(d/dt)(圖1d)。該無量綱關系顯示出糾結高聚物溶液中的活化現象發生頻率符合Boltzmann關系及Arrhenius活化關系的描述,且在高聚物溶液中,活化現象需克服的自由能能壘符合DG~kBT(d/dt)。

  該研究提出糾結高聚物溶液中發生活化跳躍的可能性,首次通過實驗系統描述其運動特征,發展活化跳躍特征時間的標度率;提出擁擠生物微環境中強化納米顆粒輸運的新機制,通過特征馳豫時間與活化跳躍時間的競爭,給出判斷復雜流體中活化跳躍發生的理論判據。

  相關研究成果以Diffusion of Nanoparticles with Activated Hopping in Crowded Polymer Solutions為題,發表在Nano Letters上。研究工作得到國家自然科學基金,中科院戰略性先導科技專項(B類)、前沿科學重點研究項目的資助。

微信號:ayiwangapp17

(來源: 中國科學院科技產業網 )

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